Die Entstehungsgeschichte von Black Rock Shooter Anime ist recht ungewöhnlich. Die Story existiert schon lange und ist quasi eine Fanfiction die von Huke erstellt wurde. Einige Jahre später entstand auf Basis dieser Story ein Song mit dem Titel "Black Rock Shooter" welcher mit Vocaloid erstellt wurde. Dazu entstand auch ein Video, welches mit Artworks hinterlegt wurde. Diese Kombination fand im Internet eine so große Fangemeinde, so dass sich Studio Ordet bemühte eine Anime-Produktion auf die Beine zu stellen.

Es ist Mato Kurois erster Tag an der Junior High School und sie freundet sich schnell mit einer Mitschülerin Yomi Takanashi an. Obwohl Yomi sehr verschlossen ist und die beiden kaum unterschiedlicher sein könnten, werden sie beste Freundinnen. Als die beiden nach einem Jahr in unterschiedliche Klassen kommen, entfremden sich die beiden und die gute Freundschaft bekommt einen Riss. In der Zwischenzeit treffen in einem düsteren Paralleluniversum eine Kämpferin mit einer blauen Flamme am Auge, Black Rock Shooter, auf eine Kriegerin mit einer Sense.